林丹汗即位后，进行全面调整。他争取黄教僧侣封建主的支持，接受沙尔巴呼图克图的灌顶戒教，称“林丹呼图克图汗”。又下令将108函的《甘珠尔》经典译成蒙古文，用金字抄写在蓝纸上。编纂蒙古文《大藏经》，并兴建了著名的寺院“察干召”（今白寺）。
在林丹汗的倡导下，黄教在蒙古左翼诸部传播开来，寺宇林立，僧众遍地，每个家庭都派一子出家为僧。喇嘛教迅速为蒙古贵族和民众所接受。喇嘛们用千金铸造嘛哈噶喇金佛。传国玉玺、嘛哈噶喇金佛、金《甘珠尔》经被视为三**宝。改奉红教后，信奉黄教的漠北喀尔喀和右翼三万户的各部汗、济农、诺延、台吉，与林丹汗逐渐有所疏远。
由于漠南蒙古东介于明朝与后金之间，具有重要战略地位，而成为后金与大明的争夺对象。后金与察哈尔部之间鼎立的矛盾中，明廷与后金的矛盾是主要的。
明朝主要采取“以西虏制东夷”的策略，联合林丹汗，共同抵御后金。林丹汗向明廷提出“助明朝、邀封赏”。明廷每年给林丹汗赏银先为4000两，后增至4万两，再增至8万两，尔后增至14万两。
崇祯二年（1629年）崇祯命王象乾与袁崇焕共商对策，朝庭以牛羊、茶果、米谷、布匹、金银为抚金，换取察哈尔林丹汗不犯边，而求得西边安靖；明廷得以集中力量，对付后金。
林丹汗接受明朝抚赏，又妨碍后金攻明，后金为着对抗明朝，必须先征抚察哈尔林丹汗。因此，皇太极与林丹汗之间的争战已不可避免，林丹对明朝索要抚赏，忽即忽离。而对待后金由轻慢而转为畏惧。
万历四十七年即天命四年（1619年）十月，林丹汗遣使后金，狂称“统四十万众蒙古国主巴图鲁成吉思汗，问水滨三万人满洲国主”。后金诸贝勒大臣见林丹汗来书大怒，要将其来使一半斩杀、另一半劓鼻馘耳放归。
努尔哈赤说使者无罪，暂时扣留，待派使臣返回后再做处理。努尔哈赤遣使赍书报林丹汗。林丹汗把后金的使者也关了起来，对努尔哈赤来书做出回答。努尔哈赤误闻使臣被林丹汗所杀，要斩林丹的使者，但后金使臣却买通看守者逃了回来。
努尔哈赤攻占沈阳、辽阳后，后金同察哈尔的关系又发生了新的变化。
林丹汗实行错误政策，加速了察哈尔内部的分崩离析，他对各部落掠土地，劫牛羊，穷奢极欲，暴虐无道，自恃士马强盛，横行漠南，破喀喇沁，灭土默特，逼喀尔喀，袭科尔沁。史载察哈尔部属五路头目的妻子，被林丹汗重臣贵英强占。
察哈尔的许多部落，因对林丹汗不满，逐渐依附于后金，与后金盟誓。科尔沁等部在后金等援助下，打退了林丹汗的军事进攻。天命汗凭借有利的形势，向漠南蒙古发动军事攻势。此役，后金军扫击巴林、巴岳特、乌济业特三部牧地，俘获5.6万多人畜。这是后金军大规模进攻蒙古的开始。此后，又有许多蒙古部落依附后金。
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